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天美講堂丨氣體分子激光開啟獨特的光譜窗口
太赫茲光譜區位于微波和紅外波段之間，是電磁光譜研究和工業中最有前途的區域之一，但由于在該波段缺乏高功率發射源以及高靈敏度的探測設備，導致人們對太赫茲波的探索一直沒有足夠深入。對于太赫茲波段的構成沒有統一的定義，但是通常認為0.1到10 THz (λ = 3 mm到30 μm)最廣泛引用的頻率范圍是(圖1)。由于它在電磁頻譜中的位置，太赫茲輻射具有獨特的穿透特性，使其在醫學、生物學、安全、天文學、制藥、材料科學和物理學等廣泛領域的光譜學和成像應用極具吸引力。
Figure 1.?The terahertz band: 0.1 to 10 THz. Courtesy of Edinburgh Instruments.
太赫茲源
太赫茲光譜學和成像應用均需要太赫茲輻射源。?太赫茲源根據輸出類型主要分為兩種:超短脈沖和連續波。?超短脈沖太赫茲源是太赫茲時域光譜技術(THz-TDS)的基礎，該技術利用飛秒激光產生的超短太赫茲輻射脈沖對材料進行探測。?超短脈沖導致了太赫茲頻率的寬帶寬，使得THz- TDS中能夠快速采集時間，但低頻分辨率限制了它在光譜應用中用處。?對于需要高頻分辨率的應用，或在單一的，明確的頻率太赫茲激勵，連續波太赫茲源是必需的。??
目前商業上可獲得THz不同范圍的連續波太赫茲源的包括差頻發生器、反向波振蕩器、微波頻率乘法器、量子級聯激光器和光泵浦分子激光器等。但由于受到頻率范圍及低功率輸出的局限性，對于在太赫茲范圍內需要高功率離散頻率譜線的應用，光泵浦太赫茲分子激光器可作為理想的光源。
太赫茲分子激光器
1970年，貝爾實驗室的Tao-Yuan Chang 和Thomas J. Bridges首次演示了光泵浦太赫茲分子激光器。自那以后，光泵浦太赫茲激光器不斷被改進和優化，以提供更高功率以及太赫茲輻射的頻率范圍。激光源是世界各地太赫茲研究實驗室的主力工具。在科學界關于這類激光器有好幾個名字，其中最常見的是光泵浦遠紅外(OPFIR)激光器。它也被稱為光泵浦太赫茲激光器(OPTL)，太赫茲氣體激光器和太赫茲分子激光器。?
在光泵浦太赫茲分子激光器中，泵浦激光器利用光學的激發極性分子至更高的能級，從高能級分子輻射弛豫釋放太赫茲激光。泵浦激光器有多種形式，最常見的是CO2紅外激光器，將其輸出的CO2紅外激光耦合到太赫茲分子激光器中。這種耦合可以采用外部耦合方式，即泵浦激光器和太赫茲激光器均為獨立激光腔。或者可以將泵浦激光器和太赫茲激光器能夠同時耦合至同一個激光器外殼中，實現泵浦激光腔和太赫茲激光腔作為整體一個單獨激光器。無論外部耦合還是內部一體化耦合方式均可實現CO2紅外范圍單獨輸出使用。
激光器的主要部件和工作原理如圖2所示。原理是基于愛丁堡儀器遠紅外激光器FIRL-100型號，其中二氧化碳分子泵、太赫茲激光器都集成到一個系統能夠輸出紅外激光范圍(9到11μm, 即 27至33THz)和太赫茲輻射范圍(40 μm-1.22mm或0.25到7 THz)。??
Figure 2. A schematic of an optically pumped terahertz molecular laser system. HV: high voltage. Courtesy of Edinburgh Instruments.
光泵浦激光器原理從CO2泵浦激光器開始，激光腔中需要有二氧化碳/氮氣/氦(CO2/N2/He)氣體混合物流經放電管，在電激勵的作用下，N2分子與放電電子碰撞被激發并與CO2分子發生碰撞，通過能將傳遞將能量給CO2分子，大量CO2分子被激發至0001能級，從而使0001和CO2較低的0200和1000振動態之間實現粒子數反轉，從而促進發生受激輻射產生激光(圖3)。而He原子質量小，運動速度快可以加快與CO2的分子碰撞，可以高效抽空亞穩態的分子，避免“瓶頸效應”。?
Figure 3.?A simplified energy-level diagram of the CO2?lasing mechanism. ν: vibrational state. Courtesy of Edinbrgh Instruments.
為了產生太赫茲輻射，泵浦激光器的輸出被聚焦并耦合到一個密封的太赫茲諧振腔中。該裝置包括ZnSe布儒斯特窗口(在諧振器的一端形成真空密封)、輸入耦合鏡和二向色輸出耦合器，該耦合器能夠在反射紅外泵浦光的同時提取太赫茲發射光。諧振腔被抽真空后，充滿具有永久偶極矩的小分子的低壓氣體——這意味著分子中的兩個或多個原子具有非常不同的電負性。CO2泵浦激光的光泵浦將分子激發到振動激發態(圖4)，在振動激發態內的旋轉能級態J之間形成粒子數反轉，可以進行受激輻射和激光產生。?
Figure 4.?A simplified energy-level diagram of the terahertz molecular laser. J: rotational state. Courtesy of Edinburgh Instruments.
分子的選擇
廣泛的激光活性分子可用于產生太赫茲激光。?一般來說，分子應該具有永久的偶極矩，能夠形成氣體，并且具有能吸收泵浦激光頻率（二氧化碳激光波長）的振動躍遷。?這些要求可以通過使用輕量多原子分子如氟甲烷(CH3F)、二氟甲烷(CH2F2)和甲醇(CH3OH)來實現。已經在0.2- 8THz頻率范圍內具有超過1000條激光譜線。?利用CH3OH氣體在2.52-5THz在太赫茲光譜和成像研究中特別常見，利用甲醇分子能級躍遷可以輕松地實現>100 mW的輸出功率。?
愛丁堡太赫茲氣體激光器
英國 Edinburgh Instruments 公司生產制造愛丁堡在設計、開發和生產遠紅外/太赫茲光泵浦激光器上。FIR系列可以用于40μm—1.22mm（0.25-7.5THz）相干輻射的應用領域中。
愛丁堡太赫茲激光器共有三個系列可在寬光譜范圍40um-1.22mm范圍實現電頻離散太赫茲光束，分別為一體化的FIRL100可實現高至150mW THz激光，FIR295分離式系列具有最高功率150mW/500mW可選，以及FIR395系列雙腔太赫茲激光器可同時輸出雙束激光器功率之和為500mW用于等離子診斷等應用。
愛丁堡光泵浦太赫茲激光器可輸出高質量高功率的太赫茲激光光束，為了在超寬光譜范圍內實現THz功率的輸出，激光器腔長能夠進行寬范圍可調，除優化功率外，還可以進行激光模式的選擇。根據激光原理，激光模式與激光諧振腔腔長有關。激光器諧振腔中存在的是駐波，根據駐波條件，腔長等于半波長的整數時，可在激光功率計上讀取到一個功率值。在不同半個波長的腔長下，功率大小和激光模式有可能不相同。愛丁堡太赫茲激光器太赫茲腔長可調，可輸出高質量的90%以上的TEM00高斯光斑。針對于對光斑質量要求高的應用，可用過調節激光器腔長進行激光選模。
愛丁堡設計。生產氣體激光器包括遠紅外 THz 激光器、脈沖 TEA-CO2 激光器、CO 激光器、 CO2 激光器。廣泛應用于氣體吸收 / 氣體分析、等離子體診斷、生物化學分析、干涉測量、 固體物理 / 材料分析等眾多領域。
光柵可調諧CO2激光器PL系列
TEA-CO2 脈沖激光器MTL-5
